我所發現氧吸附誘導金屬態銀原子級分散新機制

  近日,我所催化基礎國家重點實驗室傅強研究員和包信和院士團隊與我所催化與新材料研究室楊冰副研究員、上海高等研究院高嶷研究員合作,在反應氣氛誘導金屬催化劑動態分散的原位表面研究中取得新進展,發現并提出氧吸附誘導金屬態銀(Ag)原子級分散新機制。

  氧化分散(Oxidative dispersion)在多相催化中長期被用來實現燒結金屬催化劑的再生,近年來還用于單原子催化劑的制備。目前主流觀點普遍認為,金屬氧化物的形成是誘導分散的關鍵因素,但是這些理解大多是建立在非原位表征結果之上。

  本工作中,研究人員利用環境掃描電鏡(ESEM)和團隊自主研發的近常壓光發射電子顯微鏡(NAP-PEEM)等原位成像手段,證實微米尺度的Ag納米線在氧氣氣氛下可以分散成為亞納米的團簇結構。非原位實驗表明,Ag納米線在氧氣高溫處理后表現為高分散的AgOx團簇。與此相反,原位近常壓X光電子能譜(NAP-XPS)分析明確指出,Ag在673K氧氣氣氛誘導分散過程中仍保持金屬態,而AgOx團簇的形成僅發生在降溫過程中(400-300K)。密度泛函理論計算證實,金屬Ag團簇表面的氧化學吸附是誘導并穩定其高分散狀態的關鍵。本工作首次發現了“氧吸附誘導金屬態原子級分散”的新機制,為金屬態高分散催化劑的反應穩定性提供實驗和理論依據。該機制對于Ag,Pd,Au等氧化物生成焓較小的金屬催化劑具有普適性意義。

  相關研究結果于3月3日發表在《自然-通訊》(Nat. Commun.)上。該工作得到了國家自然科學基金科學中心、科技部重點研發計劃、中科院B類先導專項“能源化學轉化的本質與調控”、潔凈能源創新研究院合作基金等項目的資助。(文/圖 李榮坦)

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